전고체 배터리 이온 전도도 높이는 핵심 메커니즘 확인

국내 연구진이 전고체 배터리용 고체 전해질의 이온 전도 성능을 극대화할 수 있는 핵심 반응 메커니즘을 밝혀냈다. 복잡한 공정을 요구하던 기존 합성법의 한계를 넘어, 단일 용매 기반의 습식공정으로 치환 농도 한계를 40%까지 끌어올리는 데 성공했다.

한국연구재단은 고려대학교 김동완 교수 연구팀이 리튬 아지로다이트계 고체 전해질의 성능을 높일 수 있는 새로운 습식 합성법을 개발하고, 그 작용 원리를 과학적으로 규명했다고 18일 밝혔다.

리튬 아지로다이트는 높은 이온 전도도를 갖춘 황화물계 고체 전해질로, 전고체 배터리의 핵심 소재로 주목받고 있다. 그러나 기존 고상 합성법은 에너지 소모가 많고 치환 농도에 한계가 있어 상용화에 걸림돌로 작용해왔다.

연구팀은 전통적인 다중 용매 대신 아세토니트릴 단일 용매를 활용한 습식 합성공정을 적용해, 리튬 아지로다이트 내 Si 치환 농도를 기존 방식의 30%에서 40%까지 끌어올렸다. 생성된 고체 전해질은 입자 크기가 줄고 표면적이 증가하며, 이온이 축적되는 공간 전하층 형성에 유리한 조건을 갖추게 됐다.

이같은 공정을 통해 얻어진 전해질은 기존 1.7 mS/cm-1 대비 약 3.1 mS/cm-1 수준의 이온 전도도를 나타냈다. 이는 치환된 원자의 축적 위치와 입자 미세화가 전도 성능 향상에 결정적으로 작용했음을 입증한 셈이다.

또한 해당 전해질을 적용한 전고체 풀셀은 NCM622 양극 및 LiNbO₃ 코팅 조합 하에 0.2C 조건에서 50사이클 이후에도 초기 용량의 67%(96 mAh/g)를 유지했고, 0.1C에서도 높은 안정성을 보였다. 임피던스 분석 결과, 충방전 반복에도 고체 전해질 구조의 안정성이 유지된 것으로 확인했다.


입자 크기 감소로 인한 표면적 증가가 치환체의 표면 축적을 유도하고, 이로 인해 전체적인 치환 농도 상한을 끌어올리는 핵심 작용임을 밝혀낸 것이다. 이는 고체 전해질 표면의 공간 전하층 내 축적 현상과 직접 연결돼 있으며, 기존 고상법으로는 구현이 어려웠던 구조적 조건을 실현했다는 점에서 관심이 모아지고 있다.

연구책임자인 김동완 교수는 “이번 연구는 고체 전해질 성능을 한계 이상으로 향상시킬 수 있는 구체적 메커니즘을 규명했다는 점에서 의미가 있다”며 “앞으로 더욱 안전하고 고성능의 전고체 배터리 개발을 위한 후속 연구에 집중하겠다”고 말했다.